J. S. Hildebrand, J. Seibold, K. Hertlein, Prof. Dr. Dr. H. Pöllmann*, Prof. Dr. W. Krcmar

Einfluss der Porengeometrie auf die Wärmedämmeigenschaften porosierter Ziegelkeramik

In der vorgestellten Arbeit werden jeweils 20Vol.-% sphärische, quaderförmige und zylindrische Porosierungsmittel in Monoporosierung einem typischen Ton für die Herstellung von Leichthochlochziegeln zugesetzt. Die Porosierungsmittel hinterlassen nach dem Ausbrand Poren mit ebendiesen Geometrien. Während die unporosierten Ziegelnullproben im Mittel eine Scherbenwärmeleitfähigkeit von λ10,tr. = 0,365 W/(mK) aufweisen, führt die Porosierung mit zylindrischen Poren zu einer Absenkung der Scherbenwärmeleitfähigkeit auf λ10,tr. = 0,267 W/(mK), entsprechend um 26,97 %. Die Porosierung mit sphärischen Poren bewirkt eine Senkung der Scherbenwärmeleitfähigkeit auf λ10,tr. = 0,297 W/(mK), entsprechend um 18,69 %, während die Monoporosierung mit quaderförmigen Poren die Scherbenwärmeleitfähigkeit um 17,66 % auf λ10,tr. = 0,301 W/(mK) reduziert.

1 Einleitung

In der Bundesrepublik Deutschland legte die Energieeinsparverordnung (EnEV) seit dem 01.02.2002 fortschreitend die bautechnischen Standards bezüglich des effizienten Energiebedarfs für einen großen Teil des Gebäudesektors fest. Die letzte Verschärfung der EnEV, die im Jahr 2016 erfolgte, war eine Zwischenlösung hin zum seit 2021 vorgesehenen Niedrigstgebäudestandard der EU [1, 2]. Dabei ist vorgesehen, die derzeit gültigen Gebäude-Energieeffizienz-Vorschriften nämlich das Energieeinsparungsgesetz (EnEG), die Energieeinsparverordnung (EnEV) und das Erneuerbare-Energien-Wärmegesetz (EEWärmeG) durch das neue  „Gebäudeenergie-Gesetz zur Vereinheitlichung des Energieeinspar-Rechts für Gebäude“ (GEG) zusammenzuführen. Es soll dazu dienen, den von der EU geforderten Niedrigstgebäudestandard durchzusetzen.

Aufgrund der genannten Verordnungen steigen die Anforderungen an den Wärmeschutz von Wandbaustoffen für Wohn- und Nichtwohngebäude weiter an. Bis zum Jahr 2030 plant die Bundesregierung eine Absenkung der Treibhausgase im Gebäudebereich um fast 67 % im Vergleich zum Jahr 1990 [3].

Um den Wärmeschutz von Hochlochziegeln zu verbessern, wird bei den hochwärmedämmenden Produkten der Ziegelindustrie bereits seit vielen Jahren sehr erfolgreich die äquivalente Wärmeleitfähigkeit abgesenkt. Dies geschieht durch Kombination dreier Methoden: Einerseits erfolgt eine Optimierung der Ziegellochbildgeometrie durch maximale Verlängerung der Wärmestromweglängen im Steggitter. Außerdem werden die Hohlräume im Lochbild mit Dämmstoffen verfüllt, so dass Wärmeübertragungen durch Strahlung und Konvektion unterbunden werden. Darüber hinaus wird die Scherbenwärmeleitfähigkeit durch geeignete Porosierung des keramischen Scherbens deutlich herabgesetzt. Für die Scherbenporosierung werden der Tonmischung organische und/oder anorganische Porosierungsmittel hinzugefügt, die beim Ziegelbrand entweder ausbrennen, sich umwandeln oder als Platzhalter mit geringer Dichte den schwereren Ziegelton punktuell substituieren und auf diese Weise die erwünschten Luftporen im Scherben hinterlassen [4-9].

2 Aufgabenstellung

Das Ziel der hier vorgestellten Arbeit besteht darin, den Einfluss der Geometrie von Makroporen auf die thermische Leitfähigkeit eines keramischen Ziegelgefüges zu untersuchen. Dazu werden Laborziegel so porosiert, dass die Gesamtporenvolumina, die Rohdichten und die mittleren Volumina der generierten Einzelporen für jedes Porosierungsmittel näherungsweise konstant bleiben, während allein die Form der Poren variiert wird. Zu diesem Zweck werden sphärische, quaderförmige und zylindrische Poren in das Ziegelgefüge integriert, die durch den Ausbrand geeigneter organischer Polymere erzeugt werden. Das Volumen einer Einzelpore soll dabei im arithmetischen Mittel 9 mm3 ± 1 mm3 betragen. An den so porosierten Ziegelproben sollen die werkstofftechnischen Kenngrößen Trocken-, Brenn- und Gesamtschwindung, Scherbenrohdichte und Scherbenwärmeleitfähigkeit ermittelt und mit den Kenngrößen der unporosierten Ziegelnullproben verglichen werden. Darüber hinaus sollen zusätzlich die Porengrößenverteilungen und die Porenvolumina durch lichtmikroskopische Untersuchungen vergleichend bestimmt werden.

3 Ausgangsmaterialien

Für die Untersuchungen wird ein typischer Ton zur Herstellung von Leichthochlochziegeln verwendet. Die vorherrschenden Tonminerale sind gemäß Röntgenanalyse: SiO2, Fe3O4, Al2O3, MgO und KAlSi3O8.

Für die Porosierung wird zur Generierung der sphärischen Poren kommerzielles, expandiertes Polystyrol (EPS) in Kugelform mit einem Durchmesser von ca. 4,5 mm verwendet. Für die Herstellung der quaderförmigen Poren wird eine Platte aus High Impact Polystyrol (HIPS) auf die Maße von ca. L x B x H = 4,0 mm x 2,2 mm x 1,0 mm zugeschnitten. Für die Darstellung der zylindrischen Poren wird Polymilchsäuregranulat (PLA) eingeschmolzen, zu einem PLA-Endlosfaden mit einem Durchmesser von ca. 1,1 mm extrudiert und auf eine mittlere Länge von ca. 10,2 mm gestückelt (»1). Bei HIPS und PLA handelt es sich nicht um typische in der Ziegelindustrie eingesetzte Porosierungsmittel. Beide, im weiteren Verlauf als Porosierungsmittel bezeichnete Kunststoffe, werden allein deshalb ausgewählt, um die gewünschten Porengeometrien zu generieren. Die Mittelwerte der Abmessungen der Porosierungsmittel sind in »Tabelle 1 aufgeführt.

4 Experimentelle Arbeiten

Der gemaukte und vorgewalzte Ton (Walzenspalt 0,9 mm) wird zunächst im Trockenschrank bei 105 °C bis zur Gewichtskonstanz getrocknet. Anschließend werden jeweils 8 kg getrocknete Tonmasse mit 1,9 l Anmachwasser angemischt und der Ansatz nochmal für sieben Tage in einem geschlossenen Behälter gemaukt, um eine geeignete Plastizität für den Extrusionsvorgang einzustellen. Dabei beträgt der Wassergehalt 19,2 Masse-%. Die Formgebung erfolgt durch Extrusion der plastischen Tonmischung mit einem gegenläufigen Doppelschneckenextruder durch ein rechteckiges Mundstück ohne Lochanteil unter einem Teilvakuum von 0,8 bar (»2).

Vor der eigentlichen Extrusion werden bei drei Tonmischungen 20 Vol.-% der Porosierungsmittel jeweils in Monoporosierung eingearbeitet. Anschließend werden die porosierten Tonmischungen sowie die unporosierte Nullprobe wiederholt im Extruder homogenisiert bis die Deformationszahl nach Pfefferkorn den Wert 2,5 ± 0,125 erreicht. Im weiteren Verlauf wird eine Mundstücksplatte mit rechteckigem Ausgangsprofil, ohne Lochanteil und den Öffnungsmaßen B x H 120 mm x 35 mm am Extruder montiert. Nach der Extrusion wird zur Herstellung der pressfeuchten Rohlinge der Endlosstrang mittels Schneidedraht jeweils auf eine Länge von 150 mm gekürzt. Unmittelbar danach erfolgt die Markierung der pressfeuchten Tonrohlinge mit Schwindmarken (Abstand 100 mm) quer und längs zur Extrusionsrichtung.

Die Trocknung der Tonrohlinge erfolgt sehr schonend zunächst über einen Zeitraum von 24 h bei Raumtemperatur. Danach werden die Rohlinge in einem Trockenschrank gelagert, welcher über einen Zeitraum von fünf Tagen schrittweise von 60 °C bis auf 105 °C aufgeheizt wird. Die Trocknung erfolgt bis zur Gewichtskonstanz der Tonrohlinge (»3).

Nach dem Trocknungsprozess werden die Tonrohlinge in einem durch elektrische Widerstandsheizung beheizten Laborofen gesintert. Die im Temperaturfenster von 200 bis 500 °C freigesetzten Schwelgase werden durch thermische Nachverbrennung zu CO2 und H2O oxidiert. Die Garbrandtemperatur von 950 °C wird über einen Zeitraum von 2 h konstant gehalten (»4). Nach einer Gesamtbrennzeit von insgesamt 11,5 h wird der Ofen ausgeschaltet, so dass der Ofenraum mit den Brennproben ungeregelt abkühlt.

Die fertig gesinterten Laborziegel werden mit einer Kappsäge zugeschnitten und alle Ziegelflächen mittels Oberflächenschleifmaschine auf die endgültigen Maße 100 mm x 100 mm x 20 mm planparallel geschliffen (»5). Da beide Nachbehandlungsschritte unter Wasserspülung erfolgen, werden die geschliffenen Laborziegel erneut im Trockenschrank bei 105 °C rückgetrocknet und danach bis zur Messung der Scherbenrohdichten und Scherbenwärmeleitfähigkeiten bei Raumtemperatur im Exsikkator gelagert.

5 Ergebnisse

Nachfolgend sind die jeweiligen Mittelwerte der Trocken-, Brenn- und Gesamtschwindung sowie der Rohdichten und Scherbenwärmeleitfähigkeiten aufgeführt. Mittels digitalem Lichtmikroskop werden die Abmessungen der Porosierungsmittel und der daraus resultierenden Poren in der Ziegelkeramik bestimmt.

5.1 Trocken-, Brenn- und Gesamtschwindung

Die Abstände der Messmarken werden jeweils nach der Trocknung und nach der Sinterung ausgemessen und daraus die Trocken-, Brenn- und Gesamtschwindung berechnet. Die dafür verwendeten Formeln sind in Tabelle 2 aufgeführt.

Schwindungen quer zur Extrusionsrichtung

Aus der Untersuchung geht hervor, dass die Trockenschwindung der unporosierten Nullprobe quer zur Extrusionsrichtung 6,71 % beträgt und die zugehörige Brennschwindung 0,34 %. Damit beträgt die Gesamtschwindung der Nullprobe quer zur Extrusionsrichtung 7,06 %. Alle porosierten Laborziegel zeigen quer zur Extrusionsrichtung geringere Trocken- und Gesamtschwindungen als die unporosierte Nullprobe. Die Brennschwindungen liegen dagegen leicht über dem Mittelwert der Nullproben (»Tabelle 3).

Schwindungen längs zur Extrusionsrichtung

Bei den Schwindungen in Extrusionsrichtung zeigt die unporosierte Nullprobe die größte Trockenschwindung von 9,44 % und die größte Brennschwindung von 0,43 %. Damit resultiert eine Gesamtschwindung in Extrusionsrichtung von 9,87 % (»Tabelle 4). Alle porosierten Laborziegel zeigen in Extrusionsrichtung eine geringere Trocken-, Brenn- und Gesamtschwindung als die unporosierte Nullprobe.

5.2 Rohdichte und Scherbenwärmeleitfähigkeit

Von jedem Probentyp werden je fünf Messungen der Rohdichte durchgeführt und die zugehörigen Mittelwerte sowie die Standardabweichungen berechnet (»6). Die Nullprobe zeigt erwartungsgemäß mit 1,90 g/cm3 die höchste Rohdichte; die Porosierung mit unterschiedlichen Porengeometrien führt in allen Fällen zu niedrigeren Rohdichten. Die Probe mit sphärischen Poren weist eine Rohdichte von 1,58 g/cm3 auf; die Proben mit quaderförmiger und zylindrischer Porosierung zeigen Rohdichten von 1,57 g/cm3 und 1,56 g/cm3. Die Absenkungen der Rohdichten liegen zwischen 16,84 % und 17,89 % im Vergleich mit der Nullprobe (»Tabelle 5).

Für die Bestimmung der Scherbenwärmeleitfähigkeit werden bei Raumtemperatur im Exsikkator gelagerte trockene Ziegelvollplatten mit den Abmessungen L x B x H = 100 mm x 100 mm x 20 mm verwendet. Die Messungen erfolgen mit einem Wärmestromplattenmessgerät gemäß der DIN EN ISO 12667 für homogene Feststoffproben [11]. Dabei werden jeweils die Wärmeleitzahlen bei 15 °C, 25 °C und 35 °C gemessen. Mittels linearer Regression wird dann der gültige Wert der Scherbenwärmeleitfähigkeit bei 10 °C Probenmitteltemperatur berechnet und mit λ10,tr. bezeichnet. Von jeder Probensorte werden jeweils vier Laborziegel gemessen und daraus die Mittelwerte und Standardabweichungen bestimmt (»Tabelle 5).

Die Ziegelnullprobe weist im Mittel eine Scherbenwärmeleitfähigkeit von λ10,tr. = 0,365 W/(mK) auf. Bezogen auf die Nullprobe ergibt sich bei allen porosierten Proben eine Minderung der Scherbenwärmeleitfähigkeiten und damit eine Verbesserung der Wärmedämmung. Durch die Applikation der quaderförmigen Poren wird die Scherbenwärmeleitfähigkeit auf λ10,tr. = 0,301 W/(mK), entsprechend um 17,66 % gesenkt. Die sphärischen Poren bewirken eine Senkung der Scherbenwärmeleitfähigkeit auf λ10,tr. = 0,297 W/(mK), entsprechend um 18,69 %. Die zylindrischen Poren verursachen die stärkste Minderung auf λ10,tr. = 0,267 W/(mK). Dies entspricht einer Absenkung um 26,97 % (»7).

5.3 Bestimmung der Volumina sowie der äußeren Oberflächen der eingesetzten Porosierungsmittel

Für die Bestimmung der Porosierungsmittelgrößen werden die relevanten Längenmaße der eingesetzten Porosierungsmittel an jeweils 30 Proben mit dem Lichtmikroskop ausgemessen und die Ergebnisse gemittelt (»Tabelle 6). Die Volumina der eingesetzten Porosierungsmittel betragen 48,602 mm3 bei den sphärischen EPS-Kugeln, 8,676 mm3 bei den HIPS-Quadern und 9,676 mm3 bei den PLA-Zylindern.

Aus »Tabelle 6 geht hervor, dass die EPS-Kügelchen zur Erzeugung sphärischer Poren mit 48,602 mm³ ein deutlich größeres Einzelvolumen aufweisen als die beiden anderen Porosierungsmittel. Die vergleichsweise größeren Abmessungen der eingesetzten EPS-Kügelchen werden deswegen so ausgewählt, da diese beim Extrusionsvorgang komprimiert werden und die umgebende Tonmatrix beim Trocknen und Brennen weiter schwindet. Durch das verwendete Übermaß bei den EPS-Kügelchen werden praktisch die gleichen Porenvolumina generiert, wie bei den Porosierungsmitteln HIPS und PLA.

5.4 Bestimmung der Volumina und der inneren Oberflächen der erzeugten Poren mittels Lichtmikroskop

Für die Erfassung der nach dem Brand resultierenden Volumina der Einzelporen werden von jeder der drei verschiedenen Porentypen jeweils 100 Einzelmessungen durchgeführt und die Ergebnisse gemittelt (»8 u. »Tabelle 7).

Das gemittelte Porenvolumen der sphärischen Einzelporen beträgt 9,198 mm3. Die mittleren Porenvolumina der quaderförmigen bzw. zylindrischen Einzelporen betragen 9,260 mm³ bzw. 9,157 mm3.

Aus der lichtmikroskopischen Untersuchung geht hervor, dass sich das zylinderförmige Porosierungsmittel PLA beim Extrusionsvorgang weitestgehend longitudinal in Extrusionsrichtung ausrichtet, so dass nach dem Ausbrand eine Vorzugsorientierung der resultierenden Zylinderporen im Laborziegel vorliegt (»9). Bei den quaderförmigen Poren ist dagegen keine eindeutige Vorzugsorientierung erkennbar.

»10 zeigt die prozentualen Volumenanteile der Poren am Gesamtporenvolumen sowie die zugehörigen x50-Werte für alle drei generierten Porengeometrien. Die breiteste Verteilung der Porengrößen tritt bei der sphärischen Porosierung auf; die Verteilungsbreite der quaderförmigen Poren ist vergleichsweise geringer ausgeprägt. Eine besonders enge Porenverteilungsbreite wird bei den Ziegeln mit zylindrischer Porosierung erkennbar. Dieses Ergebnis wird zusätzlich durch den steilen Verlauf der Summenverteilungskurve Q3 bei den zylindrischen Poren bestätigt. Der x50-Wert der sphärischen Poren beträgt 13,01 mm3. Dieser Wert liegt aufgrund der breiteren Porenvolumenverteilung, bei der große Poren besonders ins Gewicht fallen, über den x50-Werten der quaderförmigen und zylindrischen Poren, die 9,80 mm3 und 9,37 mm3 betragen (»10).

6 Zusammenfassung

In der vorliegenden Arbeit erfolgt durch geeignete Monoporosierung mit 20 Vol.-% Porosierungsmittel die Generierung quaderförmiger, sphärischer und zylindrischer Poren in einer typischen Leichtziegelkeramik. Während die Ziegelnullprobe unporosiert bleibt, wird bei den porosierten Ziegeln das mittlere Einzelporenvolumen stets bei 9 mm³ +/- 1 mm³ konstant gehalten. Ebenso wird die resultierende Rohdichte bei den unterschiedlich porosierten Ziegeln zwischen 1,56 und 1,58 g/cm³ weitestgehend gleich gehalten. Die unterschiedlichen Geometrien der Porosierungsmittel hinterlassen nach dem Ausbrand unterschiedlich geformte Poren in der Ziegelmatrix.

Quer zur Extrusionsrichtung zeigen die unporosierten Ziegelnullproben eine Trockenschwindung von 6,71 %, eine Brennschwindung von 0,34 % und eine Gesamtschwindung von 7,06 %. Alle porosierten Ziegel weisen quer zur Extrusionsrichtung eine geringere Trockenschwindung zwischen 4,24 % bis 5,39 % auf sowie eine Brennschwindung zwischen 0,37 bis 0,41 %. Die Gesamtschwindungen der porosierten Ziegel quer zur Extrusionsrichtung liegen zwischen 4,62 % bis 5,78 %.

In Extrusionsrichtung weisen die unporosierten Ziegelnullproben eine Trockenschwindung von 9,44 % auf, eine Brennschwindung von 0,43 % und eine Gesamtschwindung von 9,87 %. Die Porosierung bewirkt in Extrusionsrichtung eine geringere Trockenschwindung zwischen 7,24 % bis 8,39 % und eine geringere Brennschwindung zwischen 0,36 % bis 0,38 %. Damit wird die Gesamtschwindung der porosierten Ziegel in Extrusionsrichtung auf Werte zwischen 7,60 % bis 8,75 % abgesenkt.

Aus der Untersuchung geht außerdem hervor, dass die Scherbenwärmeleitfähigkeiten durch die drei unterschiedlichen Porengeometrien unterschiedlich stark vermindert werden. Bei den Ziegelproben mit quaderförmigen Poren wird die Scherbenwärmeleitfähigkeit um 17,66 % gesenkt, während die Applikation sphärischer Poren zu einer Absenkung um 18,69 % führt. Die stärkste Minderung der Scherbenwärmeleitfähigkeiten um 26,97 % wird durch die Zylinderporen bewirkt. Diese führen zu einer vergleichsweise stärkeren Abhängigkeit der Scherbenwärmeleitfähigkeit durch die Ausrichtung des Porosierungsmittels in Extrusionsrichtung. Während der Extrusion richten sich die zylinderförmigen PLA-Teilchen weitestgehend longitudinal in Fließrichtung des Tons aus. Nach dem Ausbrand weisen die entstandenen zylinderförmigen Makroporen eine Vorzugsorientierung in Extrusionsrichtung auf, so dass eine anisotrope Wärmeleitung resultiert. Wird ein Wärmestrom senkrecht zur Ausrichtung der zylinderförmigen Poren durch den Ziegelscherben geleitet, so zeigt sich ein vergleichsweise erhöhter Wärmewiderstand als bei den beiden anderen Porengeometrien.

Die quaderförmigen Poren liegen in zufällig wirkender, ungeordneter Orientierung im Ziegelscherben vor. Es kann angenommen werden, dass sich dadurch ein möglicher Einfluss einer Vorzugsorientierung der Porenausrichtung herausmittelt. Diese Annahme wird dadurch gestützt, dass die quaderförmigen Poren eine Reduktion der Scherbenwärmeleitfähigkeiten in einem ähnlichen Ausmaß bewirken (17,66 %) wie die sphärischen Poren (18,69 %) bei denen geometrisch keine Vorzugsorientierung möglich ist.

Die volumenspezifische Oberfläche der Poren scheint in erster Näherung keinen deutlichen Einfluss auf die Wärmeleitfähigkeit auszuüben, da trotz einer um den Faktor 1,8 unterschiedlich großen volumenspezifischen Oberfläche bei sphärischen (1,956 mm-1) und quaderförmigen Poren (3,433 mm-1) die Scherbenwärmeleitfähigkeit ungefähr gleich groß ist, wohingegen die Scherbenwärmeleitfähigkeit bei den zylinderförmigen Poren deutlich kleiner ist als bei den quaderförmigen Poren, obwohl deren volumenspezifische Oberfläche (3,790 mm-1) mit nur ca. 10 % Abweichung nahe des Bereichs der quaderförmigen Poren liegt.

Alle drei hier eingesetzten Porosierungsmittel führen erwartungsgemäß zu einer Absenkung der Scherbenwärmeleitfähigkeit von Ziegelkeramik und damit zu verbesserten Wärmedämmeigenschaften. Im Falle der Porosierung mit einem zylinderförmigen Porosierungsmittel kommt es zu einer longitudinalen Vorzugsorientierung der Zylinderporen und dadurch zu einer vergleichsweise stärkeren Absenkung der Scherbenwärmeleitfähigkeit.

Literatur
[1] Energieeinsparverordnung (EnEV); Bundesministerium der Justiz und für Verbraucherschutz (2013)
[2] Bericht der Kommission an das Europäische Parlament und den Rat – Fortschritte der Mitgliedsstaaten bei der Erhöhung der Zahl der Niedrigstenergiegebäude; Europäische Kommission (2013)
[3] Bundesministerium für Wirtschaft und Energie. Klimaschutzplan 2050. https://www.bmwi.de/Redaktion/DE/Artikel/Industrie/klimaschutz- klimaschutzplan-2050.html (zuletzt aufgerufen am 30.11.2020)
[4] Dondi, M.; Mazzanti, F.; Principi, P.; Raimondo, M.; Zanarini, G.: „Thermal conductivity of clay bricks“; Materials in Civil Engineering, 16 (2004), S. 8-14
[5] Jungk, E.K.; Halseband, H., Ebert. K und Krcmar, W.: „Porosifiers for the Production of Lightweight Bricks”; Tile & Brick International, 13 (1997) Heft 1, S. 7-12
[6] Jungk, E. K., Halseband, H., Ebert, K. und Krcmar, W.: „Porosierungsmittel für die Leichtziegel-Herstellung“, Ziegel Zeitschrift, 4 (1997) S. 124-129
[7] Jungk, E. K., Halseband, H., Ebert, K. und Krcmar, W.: „Porosierungsmittel für Leichthochlochziegel“, Keramische Zeitschrift 11 (1996) S. 1012-1017
[8] Jungk, E.K., Linner, B. und Krcmar, W.: „Minderung der Wärmeleitfähigkeit von Mauerziegeln durch Optimierung der Scherbenstruktur“, Ziegelindustrie International 6 (1996) S. 368-376
[9] Phonphuak, N.: „Effects of additive on the physical and thermal conductivity of fired clay brick“; Chemical Science and Technology, 2 (2013), S. 95-99
[10] Bender, W.; Vom Ziegelgott zum Industrieelektroniker: Geschichte der Ziegelherstellung von den Anfängen bis Heute; Bundesverband d. Deutschen Ziegelindustrie e.V.: Bonn, 2004, ISBN: 3-9807595-1-2
[11] Deutsches Institut für Normung e.V.: DIN EN ISO 12667
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