1,3M. Eng. Felix Kugler, 1Prof. Dr. Wolfgang Krcmar, 2,3Prof. Dr. Ulrich Teipel

Einfluss von Ziegelmehl oder Betonbauschutt auf das Abbindeverhalten von Flugasche-Geopolymeren

Abstract

In der vorgestellten Arbeit wird untersucht, welchen Einfluss steigende Ziegelbruch- und Betonbauschutt-Zugaben auf das Abbindeverhalten und die werkstofftechnischen Eigenschaften flugaschebasierter Geopolymere ausüben. Die hergestellten Geopolymere werden u. a. auf ihre Druckfestigkeiten, Rohdichten und Wärmeleitfähigkeiten geprüft. Um die werkstofftechnischen Kenngrößen in einen sinnvollen Bezug zum Abbindeverhalten und den sich ausbildenden Strukturen setzen zu können, werden sowohl die Ausgangsstoffe als auch die resultierenden Bindemittel mittels Infrarotspektroskopie, Röntgendiffraktions-Analyse und Rasterelektronenmikroskopie untersucht. In den Untersuchungen konnte gezeigt werden, dass sich sowohl Ziegelbruch als auch Betonbauschutt gut als Matrix bildende Rohstoffe für die Geopolymer-Herstellung eignen. Gleichzeitig konnten unterschiedliche Werkstoffeigenschaften festgestellt und auf unterschiedliche Abbindemechanismen und festigkeitsbildende Mechanismen zurückgeführt werden. (Der Einfluss von Ziegelmehl oder Betonbauschutt auf die mechanischen Eigenschaften von Flugasche-Geopolymeren wurde in einem ersten Artikel in der ZI 01/2023 analysiert.)

3.2. Strukturanalysen

3.2.1 IR-Spektroskopie

Die IR-Spektroskopie ist eine übliche Untersuchungsmethode, die dazu dient, die Strukturen von Geopo­lymeren sichtbar zu machen [1]. Dazu wurden zunächst die IR-Spektren der Ausgangsstoffe Flugasche, Ziegelmehl und Betonbauschutt (» Abbildung 5) aufgenommen und mit den IR-Spektren der daraus hergestellten Geopolymer-Chargen verglichen (» Abbildungen 6 und 7). Das IR-Spektrum der Flugasche zeigt Transmis­sionsbanden bei den Wellenzahlen 3120, 1016, 776 und 447 cm-1. Bei den Peaks bei 1016 und 447 cm-1 handelt es sich um die Hauptbanden der Si-O- und Al-O-Bindungen, wie es ähnlich von Bohra [2] auch bereits gezeigt wurde. In der unreagierten Flugasche werden die asymmetrischen Schwingungsbanden bei 1016 cm-1 und die symmetrischen Schwingungsbanden bei 776 cm-1 der Anwesenheit von Quarz zugeschrieben. Das Signal zwischen 560 und 550 cm-1 weist auf oktaedrisch koordiniertes Aluminium des Mullits hin [3]. Das IR-Spektrum des Ziegelmehls zeigt Transmissionsbanden bei 1454, 1012, 777, 693, 569 und 448 cm-1. Auch hier werden die Haupt­banden bei ähnlichen Wellenzahlen wie bei der verwendeten Flugasche festgestellt, nämlich bei 1012 und 448 cm-1. Auch hier handelt es sich um die Si-O- und Al-O-Bindungen [4].

Das IR-Spektrum des Betonbauschutts zeigt Transmissionsbanden bei den Wellenzahlen 3340, 1415, 987, 874, 777, 712 und 448 cm-1. Auch hier liegen die Haupt­banden der Si-O- und Al-O-Bindungen in einem ähnlichen Bereich wie bei der verwendeten Flugasche und dem Ziegelmehl, bei ca. 987 und 448 cm-1, wie auch durch Frost und Horgnies [5, 6] beschrieben. Zusätzlich weist das Spektrum des Betonbauschutts eine Hauptbande bei 1415 cm-1 auf, die mit den asymmetrischen Schwingungsbanden der O-C-O-Bindungen der Kalziumcarbonate übereinstimmen [7–10].

Die IR-Spektren der untersuchten Ziegelmehl-Flugasche-Geopolymere sind in » Abbildung 6 dargestellt. Die wichtigsten Transmissionsbanden sind bei den Wellenzahlen 3380, 980 und 440 cm-1 verortet. Die IR-Spektren der untersuchten ­Betonbauschutt-Flugasche-Geopolymere sind in » Abbildung 7 dargestellt. In diesem Fall sind die wichtigsten Transmissionsbanden bei 3380, 1429, 977 und 449 cm-1 verortet.

Das breite Transmissionsband bei ca. 3400 cm-1, das in allen Geopolymer-Systemen festgestellt wird, ist den O-H-Gruppen der Silanole und den Wasserstoffbrücken zwischen angelagerten Wassermolekülen und den Silanolen zuzuordnen. Ebenfalls in allen Geopolymer-Systemen nachgewiesen ist die Bande bei ca. 1650 cm-1, welche charakteristisch für Wassermoleküle ist, die an die anorgani­sche Geopolymer-Matrix gebunden sind. Dementsprechend weisen diese Transmissionsbanden, die in den Ausgangsstoffen nicht vorhanden sind, auf neu gebildete Silanol-Gruppen und in die Geopolymere ein­gebundene Wassermoleküle hin und können als Indikator für die stattgefundene Geopoly­merisation angesehen werden [11–13].

Eine besonders wichtige Bande in Bezug auf die Geopolymerisation von Flugasche ist diejenige um 1016 cm-1, die das IR-Spektrum des Ziegelmehls bei 1012  cm-1 und das des Betonbauschutts bei 987 cm-1 zeigt. Dabei handelt es sich um die asymmetrischen Schwingungsbanden der Si-O-Si- und Si-O-Al-Verbindungen (abgekürzt Si-O-T, wobei T für Al oder Si stehen kann). In der Literatur ist bereits bekannt, dass die Intensität dieser Bande proportional zur Reaktivität der Ausgangsmaterialien ist [14]. Diese ausgeprägte Bande verschiebt sich bei der Geopolymerisation von Flugasche hin zu tieferen Wellenzahlen, genau wie es auch die hier untersuchten IR-Spektren abbilden. Diese Verschiebung (Peak-Shift) zeigt deutlich, dass eine Reaktion stattgefunden hat, aus der eine strukturelle Veränderung des Materials resultiert. Die große Verschiebung hin zu niedrigeren Wellenzahlen ist auf den Austausch von SiO4-Tetraedern durch AlO4-Tetraeder im sich ausbildenden Geopolymer-Netzwerk zu erklären. Hierdurch ändert sich die chemische Umgebung der Si-O-Bindungen [15, 2]. Wenn die Verschiebung stärker ausfällt, ist davon auszugehen, dass mehr AlO4-Tetraeder in das SiO4-Grundgerüst eingelagert werden, wie es analog in ­Untersuchungen von Zeolithen beobachtet wurde [16–19]. Dieses Verhalten wird über die Kraftkonstante erklärt, die in Si-O-Bindungen höher als in Al-O-Bindungen ist. Eine niedrigere Kraftkonstante führt entsprechend zu niedrigeren Wellenzahlen [20]. In » Abbildung 8 ist die Bandenlage der Ausgangsmaterialien Flugasche, Ziegelmehl und Betonbauschutt sowie der Peak-Shift hin zu immer kleiner werdenden Wellenzahlen der Si-O-T-Bindungsschwingungen, dargestellt. Je mehr Flugasche durch Ziegelmehl (BS) oder Betonbauschutt (CR) substituiert wird, umso stärker ausgeprägt zeigt sich der Peak-Shift der Si-O-T-Bindungen hin zu niedrigeren Wellenzahlen. Dies weist auf die zunehmende Einlagerung von Al3+ in das Geopolymer-Netzwerk hin. Das würde zu einer besseren Vernetzung und damit immer höheren Druckfestigkeiten führen. Da die Druckfestigkeiten jedoch bei den Geopolymer-Chargen BS_1 (33 Gew. % Ziegelmehl) und CR_2 (50 Gew. % Betonbauschutt) ihre Maxima erreichen, müssen gleichzeitig noch weitere Effekte eine Rolle spielen.

Im Fall der Substitution von Flugasche durch steigende Ziegelmehl-Zugaben im Geopolymer kann davon ausgegangen werden, dass auch der Anteil kristalliner inerter Phasen im Geopolymer zunimmt, die, ohne zu reagieren, der Festigkeitsentwicklung entgegenwirken. Betrachtet man die Geopolymere aus Betonbauschutt, fällt der Peakshift noch deutlicher aus. Auch in diesem Fall muss beim Abbindevorgang ein zweiter Effekt parallel stattfinden. Da durch die steigenden Betonbauschutt-Zugaben der Kalziumgehalt der Mischungen erhöht wird, liegt wie unter 1. Einleitung beschrieben nahe, dass sich zusätzlich ein schlechter vernetztes C-A-S-H-Gel ausbildet. Je weniger das Gel vernetzt ist, desto stärker fällt der Peak-Shift in Richtung niedrigerer Wellenzahlen aus [21, 22]. Dies zeigt, dass in beiden Fällen eine zweite Phase zunächst die Festigkeitsentwicklung verbessert und bei Überschreiten eines gewissen Punktes die Festigkeiten mindert. Der Unterschied liegt darin, dass es sich im Ziegelmehl um eine inerte Phase handelt, während die zweite Phase des Betonbauschutts immer noch reagiert und eine eigene Festigkeit ausbildet. Dies erklärt auch, weshalb die Druckfestigkeiten der Flugasche-Betonbauschutt-Geopolymere die der Flugasche-Ziegelmehl-Geopolymere deutlich übersteigen.

Die Bande der O-C-O-Bindungen von Carbonat-Verbindungen tritt in den Ausgangsstoffen Ziegelmehl und Betonbauschutt bei 1415 cm-1 auf und in den ausgehärteten Geopolymeren zwischen 1450 und 1408 cm-1 auf. In der Flugasche lassen sich keine Carbonat-Verbindungen feststellen. Im Falle der Geopolymer-Chargen CR_1 bis CR_4, die Betonbauschutt enthalten, sind bereits durch die Einsatzstoffe Kalziumcarbonate eingebracht worden. Dies ist in dem reinen Flugasche-Geopolymer FA_100 aus genanntem Grund nicht und in den Flugasche-Ziegelmehl-Geopolymeren nur bedingt der Fall. In Übereinstimmung mit Literaturdaten kann davon ausgegangen werden, dass sich durch Reaktion von überschüssigem Natrium der Aktivatorlösung mit Kohlenstoffdioxid der Umge­bungsatmosphäre Natriumcarbonate bilden, auf die diese Peakentwicklung zurückzuführen ist [12, 17].

3.2.2 Röntgenbeugungsanalyse

Mit der Durchführung von Röntgenbeugungsanalysen (XRD) kann festgestellt werden, ob eine Geopolymerisation der Einsatzstoffe stattgefunden hat. Bei der Polymerisation entsteht eine ungeordnetere Struktur in der sich ausbildenden Geopolymer-Matrix, in der die Atome im Vergleich zu den Einsatzstoffen weiter voneinander entfernt eingebunden sind [23]. Daraus resultiert eine Verschiebung der röntgenamorphen Phase in Richtung höherer 2Θ-Werte [24]. Des Weiteren lässt sich aufklären, wie viel amorphe Phase sich in den hergestellten Geopolymer-Chargen gebildet hat, indem eine Integration der Flächen unter den röntgenamorphen Phasen des jeweiligen XRD-Diagramms qualitativ ausgewertet wird [38]. Auf diese Weise kann eine verlässliche Aussage über die Zu- oder Abnahme der amorphen Phase getroffen werden, ohne wie bei einer klassischen Rietveld-Analyse Signalintensität durch den Einsatz eines Spike-Materials einzubüßen. Dadurch ist es auch möglich, aus der gleichen XRD-Analyse auch die mineralogische Zusammensetzung vor und nach der Geopolymerisation aufzuklären.

In der hier vorgestellten Arbeit wurden sowohl die Einsatz-stoffe Flugasche, Ziegelmehl und Betonbauschutt (» Abbil-
dungen 9 a)
, b) und c)), als auch die hergestellten Geopolymere mittels XRD-Analyse untersucht. Im weiteren Verlauf werden exemplarisch die XRD-Analysen der Geopolymer-Charge FA_100 aus reiner Flugasche sowie der Geopolymer-Charge BS_2 aus einer 50:50 Mischung aus Flugasche und Ziegelmehl und der Charge CR_2 aus einer 50:50 Mischung aus Flugasche und Betonbauschutt untersucht (» Abbildungen 9 d), e) und f)). Aus der Untersuchung geht hervor, dass der röntgenamorphe
Untergrund von Flugasche bei ungefähr 2Θ = 25 ° liegt, im Falle des Ziegelmehls bei ca. 2Θ = 26 ° und im Falle des Betonbauschutts bei ca. 2Θ = 27 °. Aus dem Vergleich der Diffraktogramme der Einsatzstoffe und der resultierenden Geopolymer-Chargen geht hervor, dass bei allen Geopolymeren der röntgenamorphe Bereich deutlich verschoben wurde, von 2Θ = 25 – 27 ° der Einsatzstoffe zu höheren Winkeln zwischen 2Θ = 28 – 30 °. Diese Verschiebung weist darauf hin, dass eine Geopolymerisation stattgefunden hat, wie aus den Ergebnissen der Abschnitte 3.1.1 Druckfestigkeit und 3.2.1 IR-Spektroskopie bereits zu erwarten war.

Aus der integralen Auswertung der Flächen unter den röntgenamorphen Bereichen der Edukte und der Produkte geht hervor, dass das reine Flugasche-Geopolymer FA_100 den höchsten amorphen Anteil aufweist. Wird der Reststoff-Anteil an Ziegelmehl oder Betonbauschutt erhöht, so nimmt der Anteil an amorpher Phase kontinuierlich ab. Für die Ziegelmehl ­enthaltenden Chargen erhärtet dies den Verdacht, dass die ­gegenüber der Geopolymer-Charge FA_100 erhöhte Druckfestigkeit der Geopolymer-Charge BS_1 auf eine Partikelverstärkung, wie in 3.1 Druckfestigkeit beschrieben, zurückzuführen ist. Im Falle der betonbauschutthaltigen Geopolymer-Chargen ­können bei 2Θ = 29,5 ° die für Beton typischen C-S-H-Phasen ­nachgewiesen werden [25], die sowohl in der Flugasche als auch in der FA_100-Charge nicht detektiert werden. In allen Betonbauschutt enthaltenden Geopolymer-Chargen ist bei 2Θ = 29,5 ° eines der Reaktionsprodukte zu erkennen, das einer schwach geordneten C-S-H-Struktur ähnelt. Das zeigt, dass neben dem zwischen 2Θ = 28 – 30 ° nachgewiesenen N-A-S-H-Gel bei 2Θ = 29,5 ° ein C-A-S-H-Gel als Reaktionsprodukt vorliegt, wie dies für alkalisch aktivierte Schlacken aus der Literatur bekannt ist [26–29]. Mit steigendem Betonbau-
schuttanteil steigt die Intensität und Breite der bei 2Θ = 29,5 ° beobachteten Struktur, während der röntgenamorphe Bereich bei 2Θ = 28 ° abnimmt. Da ein den C-S-H-Phasen zuzuordnender diskreter Peak bei 2Θ = 29,5 ° erkennbar ist, kann angenommen werden, dass Teile dieser Phase aus kristallinen Bestandteilen aufgebaut sind. Die Zunahme der Peak-Breite in Richtung abnehmender Intensitäten und der so entstehende zweite amorphe Buckel weisen darauf hin, dass diese Phase anteilig aus amorphen Bestandteilen zusammengesetzt ist. Diese Beobachtung bestätigt die unter 3.2.1 IR-Spektroskopie vorausgegangene Vermutung, dass N-A-S-H-Gel und C-A-S-H-Gel in den gemessenen Geopolymer-Chargen gemeinsam vorliegen und mit steigenden Bauschutt-Zugaben der Anteil an C-A-S-H-Gel zu- und der Anteil des N-A-S-H-Gels abnimmt. Die Koexistenz beider Gel-Phasen wurde mittels Magic Angle Spinning Nuclear Magnetic Resonance bereits für alkalisch aktivierte Mischungen aus Schlacken und Flugaschen nachgewiesen [30]. In allen betonbauschutthaltigen Geopolymer-Chargen konnte der durch den Sand und Kies des ­Betonbauschutts eingebrachte Quarz auch nach der ­Abbindereaktion ­nachgewiesen werden. Dies zeigt, dass die Quarzkristalle als nahezu inerte Füller in den Geopolymer-Mischungen vorliegen, ohne abzureagieren.

3.3. Rasterelektronenmikroskopie

Im weiteren Verlauf der Arbeiten erfolgten Untersuchungen mit dem Rasterelektronenmikroskop. In den » Abbildungen 10 bis 12
sind die REM-Aufnahmen von Geopolymer-Bruchflächen abgebil­det. » Abbildung 10 zeigt die Bruchfläche des reinen Flugasche-Geopolymers FA_100 mit nicht vollständig abreagierten, runden Flugasche-Partikeln, umgeben von Matrix-Material. Die » Abbildungen 11 a) bis d) zeigen die Geopolymer-Bruchflächen mit zunehmen­dem Ziegelmehl-Anteil und abnehmendem Flugasche-Anteil in der Reihenfolge von » Abbildung 11 a) Probe mit 66 GEW. % Flug­asche bis hin zu » Abbildung 11 d) Geopolymer-Probe ohne Flugasche, aus reinem Ziegelmehl. Aus dem Vergleich der REM-Aufnahmen geht hervor, dass mit abnehmendem Flugasche-Gehalt auch die Anzahl nicht abreagierter Flugasche-Partikel abnimmt. Außerdem ist ersichtlich, dass mit zunehmendem Anteil an Ziegelmehl die Anzahl größerer, nicht reagierter Kristalle im Geopolymer zunimmt. Aus Literaturdaten ist bekannt, dass die nicht reagierten Kristalle die Druckfestigkeiten der Geopolymere verringern [31], was in der vorliegenden Arbeit analog beobachtet wird (3.1 Druckfestigkeit).

Die » Abbildungen 12 a) bis d) zeigen die Geopolymer-Bruchflächen mit zunehmen­dem Betonbauschutt-Anteil und abnehmendem Flugasche-Anteil in der Reihenfolge von » ­Abbildung 12 a) Probe mit 66 Gew. % Flug­asche bis hin zu » Abbildung 12 d) Geopolymer-Probe ohne Flugasche, aus reinem Betonbauschutt. Aus dem Vergleich der REM-Aufnahmen geht hervor, dass mit abnehmendem Flugasche-Gehalt auch die Anzahl nicht abreagierter Flugasche-Partikel abnimmt. Die Porenräume, die die Flugasche-Partikel umgeben, weisen auf eine fortlaufende Reaktion und Gelentwicklung nach dem Aushärten des Bindemittels hin. Die nicht vollständig reagierten Flugasche-Partikel unterschiedlicher Größe sowie die umgebenden Poren lassen auf eine unvollständige Reaktion der Flugasche-Partikel schließen [32].

Aus dem Vergleich der REM-Aufnahmen geht außerdem hervor, dass mit zunehmendem Anteil an Betonbauschutt die Anzahl größerer, nicht reagierter Kristalle, die durch den Betonbauschutt in das Material eingebracht werden, durch die Zugabe von 33 Gew. % zunächst zunimmt. Wird der Betonbauschutt-Anteil weiter erhöht auf 50 Gew. % (» Abbildung 12 b)), zeigen sich in der Bruchoberfläche deutlich weniger große, dafür mehr kleine, in die Matrix eingewachsene Kristalle. Die Matrix-Oberfläche erscheint rauer als die Matrix-Oberfläche der Geopolymer-Charge FA_100 in » Abbildung 10. Wenn der ­Betonbauschutt-Anteil auf 66 Gew. % erhöht wird (» Abbildung 12 c)), so erhöht sich entsprechend auch die Rauigkeit der Bruchoberfläche. Die aus reinem Betonbauschutt bestehende Charge CR_4 weist eine glatte Bruch-Oberfläche auf (» Abbildung 12 d)). Diese morphologischen Erkenntnisse bestätigen die vorangegangenen Ergebnisse der 3.2.1 IR-Spektroskopie und der 3.2.2 Röntgenbeugungsanalyse, dass im Falle der Betonbauschutt-Chargen zwei unterschiedliche Gel-Phasen (N-A-S-H und C-A-S-H) nebeneinander vorliegen. Aus der REM-Untersuchung geht hervor, dass alle Geopolymer-Chargen eine durchge­hende Matrix-Phase, sei es N-A-S-H, C-A-S-H oder eine Mischung, ausbilden, worüber die vergleichsweise hohen Druckfestigkeiten in 3.1.1 Druckfestigkeit erklärt werden können.

4. Zusammenfassung und Fazit

In der vorgestellten Arbeit werden im Labormaßstab Geopolymere aus Flugasche, Ziegelmehl, Betonbauschutt sowie einer alkalischen Aktivator-Lösung hergestellt. Das Ziel der Untersuchungen bestand einerseits darin, zu prüfen, ob sich Ziegelmehl und gemahlener Betonbauschutt grundsätzlich als Matrixmaterialien für die Geopolymerisation eignen und welchen Einfluss steigende Reststoff-Zugaben auf die Abbindereaktion, die gebildeten Strukturen und die damit verbundenen werkstofftechnischen Eigenschaften der Geopolymere ausüben.

Alle hier untersuchten Geopolymer-Chargen unterschiedlicher Zusammensetzung zeigen für den Einsatz in der Bauindus-
trie geeignete Druckfestigkeiten, auch die aus reinem Ziegelmehl und reinem Betonbauschutt hergestellten Geopolymer-Chargen. Mittels IR-Spektroskopie und XRD-Analyse kann der Ablauf einer Geopolymerisation eindeutig nachgewiesen werden. Feststellen lässt sich dies einerseits durch die Verschiebung bzw. Neubildung von Transmissionsbanden von Al-O-, Si-O- und O-H-Einheiten beim Vergleich der Ausgangsstoffe mit den entstehenden Produkten, die mittels IR-Spektroskopie nachgewiesen werden. Andererseits wird mittels XRD-Analyse gezeigt, dass sich bei allen hier verwendeten Zusammensetzungen amorphe Geopolymer-Phasen ausbilden, welche mittels Rasterelektronenmikroskop abgebildet werden können. Aus der Untersuchung geht u. a. hervor, dass das Ziegelmehl zumindest teilweise angelöst wird und dann an der Geopolymer-Reaktion teilnimmt. Das bedeutet, dass sich reines Ziegelmehl prinzipiell als Matrixmaterial für Geopolymere eignet, was durch die Ergebnisse der aus reinem Ziegelmehl bestehenden Geopolymer-Charge BS_4 bestätigt wird.

Auf Grund des nachgewiesenen Peak-Shifts bestimmter Banden-Lagen in den IR-Spektren wird festgestellt, dass durch die Zugabe von Betonbauschutt mit hoher Wahrscheinlichkeit sowohl N-A-S-H-Gel als auch C-A-S-H-Gel nebeneinander in den Proben vorliegen. Der höchste N-A-S-H-Gel-Anteil wird in der Geopolymer-Charge FA_100 aus reiner Flugasche festgestellt und der höchste C-A-S-H-Gel-Anteil in der Geopolymer-Charge CR_4 aus reinem Betonbauschutt. Diese These konnte mittels XRD-Analyse durch den Nachweis einer amorphen N-A-S-H-Gel-Phase zwischen 28 – 30 °2Θ und einer teils kristallinen, teils amorphen C-A-S-H-Gel-Phase bei 29,5 °2Θ bestätigt werden. Dabei kann durch integrale Auswertung der Flächen unter den amorphen Bereichen der Diffraktogramme aufgezeigt werden, dass die Geopolymer-Charge FA_100 aus reiner Flugasche hauptsächlich eine N-A-S-H-Gel-Phase ausbildet, die mit steigendem Betonbauschutt-Gehalt abnimmt, während gleichzeitig die C-A-S-H-Gel-Phase zunimmt. Entsprechend wird der höchste C-A-S-H-Gel-Anteil in der Geopolymer-Charge CR_4 aus reinem Bauschutt nachgewiesen. Dies zeigt auch, dass Betonbauschutt zumindest teilweise angelöst wird und anschließend an der Geopolymer-Reaktion teilnimmt. Das bedeutet, dass sich reiner Betonbauschutt ebenfalls als Matrixmaterial für die Geopolymer-Herstellung eignet, was durch die Zusammensetzung der aus reinem Betonbauschutt bestehen-den Geopolymer-Charge CR_4 nachgewiesen ist.

Die Substitution des Flugasche-Anteils durch die Reststoffe Ziegelmehl und Betonbauschutt führt zu maßgeblichen Veränderun­gen der werkstofftechnischen Eigenschaften der resultierenden Geopolymere. So wird gezeigt, dass durch Substitution von 33 Gew. % Flugasche durch Ziegelmehl die Druckfestigkeit zu­nächst auf Grund einer Partikelverstärkung auf einen Maximalwert von σd = 87,6 MPa zunimmt. Wird darüber hinaus Flugasche durch Ziegelmehl ersetzt, so nimmt die Druckfestigkeit kontinuierlich ab, bis auf einen Minimalwert von σd = 24,3 MPa bei einem Geopolymer aus reinem Ziegelmehl.

Wird der Flugasche-Anteil durch Betonbauschutt substituiert, wird davon ausgegangen, dass die beschriebenen nanoskaligen Strukturen, die nebeneinander vorliegen, maßgeblich die werkstofftechnischen Eigenschaften beeinflussen. So erreicht die aus reiner Flugasche zusammengesetzte Charge FA_100 durch ihre stark vernetzte N-A-S-H-Struktur bereits relativ hohe Druckfestigkeiten von σd = 83,2 MPa. Diese Druckfestigkeiten werden durch zusätzliche Bildung von teils amorphen und teils kristallinen, jedoch schlechter vernetzten C-A-S-H-Strukturen der betonbau-
schutthaltigen Chargen CR_1, CR_2 und CR_3 deutlich übertroffen. Die höchsten Druckfestigkeiten von σd = 113,2 MPa, die in dieser Arbeit nachgewiesen werden konnten, werden durch das Mischungsverhältnis 50:50 von Flugasche und Betonbau-schutt der Geopolymer-Charge CR_2 erreicht. Die hauptsächlich aus geringer vernetzten C-A-S-H-Strukturen aufgebaute Geopolymer-Charge CR_4 aus reinem Betonbauschutt weist ähnlich der Charge BS_4 aus reinem Ziegelmehl eine niedrige Druckfestigkeit von σd = 25,65 MPa auf.

Die Wärmeleitfähigkeit des Geopolymers FA_100 aus reiner Flugasche beträgt λ10,tr. = 0,354 W m-1K-1. Die Substitution von 33 Gew. % Flugasche durch Ziegelmehl führt zu einer Zunahme der Wärmeleitfähigkeit auf λ10,tr = 0,409 Wm-1K-1. Bei weiterer Erhöhung des Ziegelmehl-Anteils sinkt die Wärmeleitfähigkeit proportional zur abnehmenden Rohdichte ρroh auf ein Minimum von λ10,tr. = 0,293 Wm-1K-1 ab.

Wird hingegen die Flugasche durch Betonbauschutt substituiert, nehmen Rohdichte und Wärmeleitfähigkeit linear und direkt proportional zueinander zu. Die Geopolymer-Charge CR_2 weist die höchste in dieser Arbeit erreichte Rohdichte von ρroh = 1,80 gcm-3 auf, bei einer Wärmeleitfähigkeit von λ10,tr. = 0,526 W m-1K-1. Dies kann durch die zusätzlich zur N-A-S-H-Struktur ausgebildete C-A-S-H-Struktur erklärt werden. Durch diese zusätzliche Gel-Phase nimmt die Dichte des gebildeten Materials zu, wobei folgerichtig die korrespondierende Wärmeleitfähigkeit steigt. Wird die Betonbauschutt-Zugabe weiter erhöht, verbleibt die Rohdichte auf demselben Niveau. Die höchste in dieser Arbeit gemessene Wärmeleitfähigkeit von λ10,tr. = 0,608 W m-1K-1 weist die Geopolymer-Charge CR_3 mit einem Anteil an Betonbauschutt von 66 Gew. % auf, während die Geopolymer-Charge CR_4 aus 100 Gew. % Betonbauschutt mit λ10,tr. = 0,558 W m-1K-1 knapp darunter rangiert.

Aus der Untersuchung geht hervor, dass die Entwicklungen der Druckfestigkeiten und der Wärmeleitfähigkeiten abhängig von den im Geopolymer gebildeten Phasen sind und sich je nach Zusammensetzung unterschiedlich ausbilden. Unter Berücksichtigung der hier vorgelegten Ergebnisse ist eine eigenschaftsorientierte Baustoffentwicklung auf der Basis von Flugasche-Ziegelmehl-Betonbauschutt-Geopolymeren mit verbesserten Eigenschaften gegenüber herkömmlichen Baustoffen möglich. Auf Basis der vorgelegten Ergebnisse kann es sinnvoll sein, verschiedene Zusammensetzungen aus Ziegelmehl und Betonbauschutt zu testen, um nicht mehr auf Flugaschen angewiesen zu sein. Nur so kann die Geopolymertechnologie zukünftig in einem auf Kohlestrom verzichtenden Wirtschaftsraum weiter genutzt werden. Diese Entwicklung weiter voranzutreiben und großtechnisch einzusetzen ist sowohl im Hinblick auf eine künftig dekarbonisierte Bauindustrie, als auch hinsichtlich besserer Werkstoffeigenschaften von Geopolymerprodukten gegenüber herkömmlichen Baustoffen sinnvoll.

Danksagung

Die Forschung, die zu diesen Ergebnissen führte, wurde von der Europäischen Union über das LIFE Programm 2014-2020 für Environment and Climate Action unter der Projektnummer LIFE18 CCM/ES/001114 gefördert.

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